《Mater. Horiz.》 夹层结构中限域的CO促进了电催化CO₂还原中的C-C偶联

Wenya Fan,⁺ Yinghuan Liu,⁺ Chengbin Zhang,⁺ Xiangdong Chen, Dongpo He, Mengqian Li, Qing Hu, Xingchen Jiao,^* Qingxia Chen,^*and 

Yi Xie

工业革命以来，化石燃料的燃烧造成了二氧化碳的过度排放，这不仅造成了温室效应等一系列环境问题，化石燃料的过度使用还带来了能源短缺的问题。近年来，电催化二氧化碳还原反应（CO₂RR）越来越受到关注，利用可再生电力将CO₂电化学转化为增值的碳基原料和燃料，不仅减少CO₂排放、实现人为碳循环，还可以将多余的可再生电力储存为化学能，减少对化石燃料的需求。

电催化CO₂RR和碳基产品生产通过不同的基本反应步骤进行，这些步骤随着不同关键中间体的消耗和演化而分支到不同的产物，导致高附加价值的产物选择性控制变得非常困难。因此，可以通过富集关键中间体并增加其局部浓度来提高产物选择性。作者通过冰模板法构筑的夹层结构，CO₂分子可以从夹层内部的一侧自由进出，而封闭的夹层结构在物理上阻止了CO中间体的迁移，并起到了密闭反应器的作用，提供了更多的C-C偶联位点，以提高CO₂的利用率（图1）。因此，与无序混合物相比，夹层C/Cu/C在-1.5 V下具有高达-260 mA cm^-2的更高活性和47%的C₂产物选择性。这项工作将为小分子电催化中动力学传质的调节开辟一条新途径。本工作发表在国际著名杂志《Material Horizons》上。

图1：C/Cu/C夹层中质量输运示意图。