《Chemcatchem》 原位表征技术在CO₂催化转化制碳基燃料中的应用

Liang Chen,⁺ Chengbin Zhang,⁺ and Xingchen Jiao*

在近一个世纪中，经济与科技的快速发展创造了无与伦比的能源需求，长久以来依赖的化石能源难以填补能源的短缺，并且化石燃料燃烧排放产生的大量温室气体对全球气候和生态环境产生了巨大的负面影响。二氧化碳(CO₂)是温室效应的主要贡献者，其排放量的增加对气候变化产生了深远的影响。因此，如何有效地转化和利用二氧化碳已成为全球需要解决的重大问题。将二氧化碳转化为有用的燃料是一种前瞻性的方法，不仅减少了温室气体的影响，而且还引入了一种新的能源选择，促进了资源的循环利用。迄今为止，研究人员不断追求CO₂还原技术的发展，包括光还原、电还原和热还原等，为解决环境污染和能源短缺问题提供了新的途径。然而，二氧化碳分子固有的稳定性和转化过程的复杂性带来了巨大的挑战，特别是在提高催化效率和产物选择性方面。即使已经有大量研究致力于提高二氧化碳还原能力，但是研究者对于反应过程中动态过程和反应机制的理解仍然是碎片化的，催化剂在实际反应条件下的不断重组导致了活性位点和反应途径的认识存在争议。

原位表征技术的进步为解决上述问题提供了新的视角，其在捕捉催化剂表面瞬态的能力上脱颖而出，为理解二氧化碳还原机制贡献了新的知识，使人们得以一窥反应中间体和催化剂的实时演变。然而，原位表征技术的实施仍然面临技术挑战，例如反应中间体的复杂性和多样性，低浓度和催化反应的快速性。于此，需要开发更先进的现场技术，以便在二氧化碳还原反应(CO₂RR)过程中对催化剂和中间体进行实时、准确的监测。

本文主要是系统性的综述了近年来具有代表性的原位表征技术，根据研究对象的不同，我们可以将这些原位技术分为两类。通过原位红外光谱（IR）、原位拉曼光谱（Raman）、原位紫外-可见光谱（UV-vis）和原位质谱（MS）技术可以监测CO₂还原过程，从而对CO₂还原中间体和产物进行动态了解，同时通过原位X射线光电子能谱（XPS）、原位X射线吸收光谱（XAS）、原位电子顺磁共振（EPR）等技术可以监测催化剂的实时演变。我们希望这篇综述能提高研究人员对二氧化碳原位监测方法的理解，从而提高他们揭示催化本质的能力。

图1：在二氧化碳还原过程中追踪中间体的原位技术。