《EES Solar》 设计活性位点促进CO2光还原为C1或C2产物的总结与展望
Peijin Du,+ Suning Zhang,+ Jinyu Ding,+ Dongpo He, Qinyuan Hu, Xingchen Jiao,* and Yi Xie*
由于化石燃料的燃烧和工业活动,大气中的二氧化碳浓度已上升到临界水平,对全球气候变化产生了重大影响。光还原CO2为C1或C2产物(如甲烷、甲醇或乙烯)代表了一种很有前途的可持续技术,它模仿自然光合作用,将阳光、水和二氧化碳转化为富含能量的分子。这个过程包括三个关键步骤:光的吸收、电荷载流子的分离以及在表面上发生的氧化还原反应。目前,光催化剂面临的挑战包括窄的光吸收范围和低的载流子分离效率。因此,通过设计活性位点来优化这些步骤对于提高性能至关重要。我们重点介绍了提高光催化剂光吸收能力的方法,包括缺陷工程和金属掺杂工程,这两种方法在提高CO2光还原性能方面都显示出了巨大的潜力;其次,我们重点介绍了异质结工程和合金工程如何影响光催化剂的载流子动力学,这些方法有效地抑制了电子-空穴复合,提高了电荷分离效率,最后,分析了含氢中间体的吸附方式和活性中心在质子化过程中的作用,这些作用对C1或C2产物的选择性生成有重要影响,并对CO2光催化还原为C1或C2产物的光催化剂活性中心的合理设计提出了全面的见解,本文沿着深入分析了实际应用中遇到的挑战和实际困难,全面考察了活性中心工程的现有策略,阐明了关键的局限性,并提出了解决这些挑战的前景,为合理设计CO2光还原催化剂中的活性中心提供了有价值的指导和实际帮助。

示意图1. CO2光还原过程中C1和C2产物活性位点设计的各种策略示意图。